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Development and Characterization of Glassy Carbon Electrodes for a Bipolar Electrochemical Double Layer Capacitor: Dissertation Artur Braun ETH Zürich 1999 - Couverture souple

Braun, Dr. Artur

 
9781099831812: Development and Characterization of Glassy Carbon Electrodes for a Bipolar Electrochemical Double Layer Capacitor: Dissertation Artur Braun ETH Zürich 1999

Synopsis

Die thermische Gasphasen-Oxidation (Aktivierung) von Glaskohlenstoff (GK) sowie bipolare monolithische Elektroden aus derart aktiviertem GK wurden untersucht.Die Untersuchung hatte zum Ziel, den Aktivierungsprozess zu verstehen und Kor-relationen zwischen Prozessparametern und Materialgroessen sowie den Elektrodeneigenschaften zu finden. Mit diesem Wissen sollte es m¨oglich sein, die Elek-trodeneigenschaften zu optimieren.Die thermische Aktivierung von GK erzeugt auf seiner Oberfl¨ache einen por¨osen Film, der mit zunehmender Aktivierung in den GK hineinw¨achst.Die Filmdicke wurde an unterschiedlichen GK-Platten und -Folien mit dem Raster-Elektronenmikroskop bestimmt.Die Mikro- und Mesostruktur der Proben wurde mit R¨ontgenbeugung und mit Roentgenkleinwinkelstreuung untersucht.Die innere Oberfl¨ache von aktivierten GK-Proben wurde mit Gasadsorptionsmes-sungen und mit R¨ontgenkleinwinkelstreuung bestimmt.Die Doppelschichtkapazit¨at und der Diffusionswiderstand von GK-Proben wur-den mittels Elektrochemischer Impedanzspektroskopie bestimmt.Untersuchungen an GK mit unterschiedlicher Pyrolysetemperatur zeigen eine Kor-relation von Pyrolysetemperatur und maximal erzielbarer Filmdicke: Je h¨oher die Pyrolysetemperatur, umso kleiner die asymptotische Filmdicke.R¨ontgenbeugung an GK mit unterschiedlicher Pyrolysetemperatur zeigt eine Kor-relation der Pyrolysetemperatur mit Intensit¨at und Halbwertsbreite prominenter Beugungspeaks: Je h¨oher die Pyrolysetemperatur, umso geringer ist die Defekt-dichte in GK.Daraus folgt die Korrelation von asymptotischer Filmdicke und Defektdichte, die ein qualitatives Mass f¨ur den experimentell schwer zug¨anglichen, f¨ur die Filmbil-dung aber sehr wichtigen effektiven Diffusionskoeffizienten Deff. ist.Ergebnisse aus der R¨ontgenkleinwinkelstreuung zeigen, dass die Durchmesser der Mikroporen von GK bei 10 bis 20 ˚A liegen und dass die Porengr¨ossenverteilung nicht sehr scharf ist.Ein nicht zu vernachl¨assigender Teil der Poren liegt daher im Gr¨ossenbereich un-terhalb 7 ˚A bis 9 ˚A, der nicht benetzt werden kann und damit nicht zur Dop-pelschichtkapazit¨at beitr¨agt.Der Diffusionswiderstand hat ein Minimum (etwa 50 mΩcm2) nach einer bes-timmten Aktivierzeit (etwa 30 bis 60 Minuten). F¨ur l¨angere Aktivierzeiten steigt der Diffusionswiderstand monoton.

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